Στα πλαίσια της διατριβής συντέθηκαν νέες μεταλλικές πλειάδες με ενδιαφέρουσεςμαγνητικές ιδιότητες οι οποίες μπορούν δυνητικά να χρησιμοποιηθούν ως κόμβοιδομικοίλίθοι για τη σύνθεση πολυμερών συμπλόκων / μεταλλο‒οργανικώνκατασκευών (MOFs). Με βάση αυτή τη συνθετική στρατηγική συνθέσαμε εννέαμεταλλικές πλειάδες, πέντε από τις οποίες δύνανται να δράσουν ως κόμβοι για τησύνθεση MOFs, δύο πολυμερή ένταξης τα οποία βασίζονται σε μαγνήτες μοναδικούμορίου και ένα μονοδιάστατο πολυμερές το οποίο εμφανίζει ιδιότητες μαγνήτημοναδικής αλυσίδας. Στην προσπάθειά μας αυτή απομονώσαμε, επίσης, και τημεγαλύτερη πλειάδα του Mn(II) η οποία αποτελείται από 42 μεταλλικά κέντρα. Οιπλειάδες και οι MOFs χαρακτηρίσθηκαν με κρυσταλλογραφία ακτίνων Χ ενώπαράλληλα μελετήθηκαν οι μαγνητικές τους ιδιότητες και αναλύθηκαν οι τοπολογίεςτων MOFs.Στην προσπάθειά μας να αναπτύξουμε νέες, χαμηλότερου κόστους και πιο φιλικές προςτο περιβάλλον, συνθετικές στρατηγικές για τη σύνθεση MOFs ή/και μεταλλικώνπλειάδων στραφήκαμε σε ένα καινούργιο πεδίο το οποίο ονομάζεται μηχανική χημεία.Με βάση τις αρχές της μηχανικής χημείας καταφέραμε να συνθέσουμε δύο νέαμονοπυρηνικά σύμπλοκα, τρεις νέες μεταλλικές πλειάδες και τρία νέα πολυμερήένταξης του Zn(II).Επιπροσθέτως, συνθέσαμε τρεις γνωστές MOFs με την εφαρμογή μίας πρωτότυπης"πράσινης" συνθετικής μεθόδου η οποία ονομάζεται "επιταχυνόμενη ωρίμανση" κατάτην οποία δεν χρησιμοποιούνται οργανικοί διαλύτες και ταυτόχρονα επιτυγχάνονταιπολύ μεγάλες αποδόσεις με μικρό ενεργειακό κόστος.Τέλος, προσπαθώντας να απλοποιήσουμε τη σύνθεση μίας από τις λίγες εμπορικάδιαθέσιμες MOFs (ZIF-8, Basolite Z1200®), ανακαλύψαμε μία νέα μετασταθή φάση.Η φάση αυτή είναι μία τρισδιάστατη MOF η οποία υιοθετεί μία νέα τοπολογία την οποία ονομάσαμε κατσενίτη (τριψήφιος κωδικός: kat).